Baret và Commerson đã tham gia cuộc thám hiểm Bougainville tại cảng Rochefort vào cuối tháng 12 năm 1766. Họ được chỉ định đi thuyền kho[Ghi chú 2] – Étoile. Vì số lượng thiết bị khổng lồ mà Commerson mang theo trong chuyến đi, thuyền trưởng của tàu, François Chenard de la Giraudais, đã nhường cabin lớn của mình trên tàu cho Commerson và "trợ lý" Baret.[27] Điều này mang lại cho Baret sự riêng tư đáng kể trên con tàu đông đúc. Đặc biệt, cabin của thuyền trưởng đã cho phép Baret quyền sử dụng các phương tiện vệ sinh riêng, không cần phải sử dụng chung với các thành viên khác trong đoàn.  

Ngoài ghi chép được xuất bản của Bougainville, câu chuyện của Baret được nhắc tới trong ba cuốn hồi ký khác của cuộc thám hiểm: một lưu giữ hành trình của Commerson và Pierre Duclos-Guyot; một bản ghi chép của Karl Heinrich von Nassau-Siegen – một hành khách trên tàu Boudeuse; và một cuốn hồi ký của François Vivès – một bác sĩ phẫu thuật trên tàu Étoile.[28] François Vivès có nhiều điều nói về Baret, nhưng cuốn hồi ký này nảy sinh vấn đề vì mâu thuẫn giữa ông và Commerson trong suốt chuyến đi, và hồi ký phần lớn được viết hoặc sửa đổi sau khi kết thúc, đầy những lời bình luận cay độc nhắm vào cả Commerson và Baret.[29][30]

Trong hành trình, Commerson bị say sóng nặng và phải chịu đựng một vùng loét tái phát ở chân trong thời kỳ đầu, và Baret đã dành phần lớn thời gian của mình để theo dõi sức khỏe của ông. Ngoài ghi chép vượt Xích đạo mà Commerson đã mô tả chi tiết trong cuốn hồi ký của mình, hai nhà thực vật học gần như không có việc để làm cho đến khi tàu Étoile cập bến Montevideo.[31] Từ đây, đoàn bắt đầu cuộc thám hiểm đến vùng đồng bằng và vùng núi xung quanh. Thời điểm này, chân của Commerson vẫn còn gây phiền toái, và Baret đã phải làm nhiều công việc lao động chân tay, mang vác các vật tư và mẫu vật.[32] Trong Rio de Janeiro – một nơi nhiều nguy hiểm hơn, nơi mà giáo sĩ của đoàn Étoile bị sát hại trên bờ ngay sau khi tới. Commerson lúc này bị giới hạn trong con tàu để chữa chân, nhưng ông và Baret vẫn tiếp thu thập mẫu vật từ một vườn hoa. Cả hai là những người đầu tiên mô tả hoa giấy – Bougainvillea.[33]

Sau chuyến thăm thứ hai tới Montevideo, hai người có cơ hội để thu thập thực vật ở Patagonia trong khi các tàu của đoàn thám hiểm đang chờ những cơn gió thuận lợi để đưa họ qua Eo biển Magellan. Tại đây, Baret đã đồng hành cùng Commerson trong chuyến du ngoạn rắc rối nhất trên địa hình gồ ghề và cô trở nên nổi tiếng về lòng can đảm và sức mạnh của mình.[34][35] Commerson vẫn bị cản trở bởi chấn thương ở chân, đã gọi Baret là thú gánh nặng (beast of burden), vượt qua gian khổ trong những chuyến thám hiểm này. Ngoài những công việc thủ công về thu thập thực vật, đá và vỏ sò, Baret còn giúp Commerson lập danh mục mẫu vật và ghi chú của họ trong những tuần tiếp theo, khi các con tàu tiến vào Thái Bình Dương.

Các hồi ký cuộc thám hiểm khác nhau khi giới tính của Baret được phát hiện lần đầu tiên. Theo Bougainville, tin đồn rằng Baret là người phụ nữ đã lan tràn một thời gian, nhưng giới tính của cô không được xác nhận cho đến khi đoàn thám hiểm đến Tahiti vào tháng 4 năm 1768. Ngay khi đáp xuống bờ, Baret ngay lập tức bị người Tahiti bao vây và kêu lên rằng cô là một phụ nữ. Cô được đưa trở lại tàu để bảo vệ khỏi những người Tahiti phấn khích, Bougainville đã ghi lại sự việc này trên hồi ký của mình. Vài tuần sau đó, ông đã trực tiếp vấn đáp Baret khi có cơ hội đến tàu Étoile.[36][37]

Trong hồi ký của mình, François Vivès ghi nhiều suy đoán về giới tính của Baret ngay từ đầu hành trình và khẳng định rằng Baret tự xưng hoạn giả khi bị La Giraudais chất vấn (người không tồn tại trong nhật ký).[38][39] Ghi chép của Bougainville về việc Baret bị phát hiện ở Tahiti không được chứng thực bởi các ghi chép khác trong cuộc thám hiểm, mặc dù François Vivès đã mô tả một sự việc tương tự. François Vivès mô tả một sự cố khác ở New Ireland vào giữa tháng Bảy, khi đó Baret mất cảnh giác, bị kiểm tra bởi một nhóm người hầu khác trong chuyến thám hiểm. Duclos-Guyot và Nassau-Siegen cũng ghi lại rằng Baret đã được phát hiện là một phụ nữ ở New Ireland, nhưng không đề cập chi tiết.[40]

Ahutoru[Ghi chú 3] trở về Pháp cùng đoàn thám hiểm và sau đó bị thẩm vấn về Baret. Các học giả hiện đại tin rằng Ahutoru thực sự nghĩ rằng Baret là một người chuyển giới, hay Māhū.[Ghi chú 4][41][42] Tuy nhiên, những người bản địa Tahiti khác đã khẳng định với những vị khách sau này đến đảo, bao gồm James Cook vào năm 1769 và Domingo de Bonechea vào năm 1772 rằng có sự hiện diện của một người phụ nữ trong chuyến thám hiểm của Bougainville.[43]

Sau khi băng qua Thái Bình Dương, đoàn thám hiểm rất thiếu lương thực. Sau một thời gian dừng lại để tiếp tế cho các nguồn cung ở Đông Ấn Hà Lan (nay là Indonesia), các con tàu đã dừng lại lâu hơn tại đảo Mauritius ở Ấn Độ Dương. Hòn đảo này, được gọi là Isle de France, khi đó là một trạm giao dịch quan trọng của Pháp. Ở đây, Commerson rất vui mừng khi thấy người bạn cũ của mình và nhà thực vật học đồng nghiệp Pierre Poivre đang là thống đốc trên đảo. Commerson và Baret ở lại với tư cách là khách của Poivre. Bougainville cũng tích cực khuyến khích sắp xếp này, vì nó giúp ông không phải lo vấn đề có một người phụ nữ bất hợp pháp trong chuyến thám hiểm của anh mình.[44][45]

Ở Mauritius, Baret tiếp tục với vai trò là trợ lý và quản gia của Commerson. Hai người cùng thu thập thực vật trên đảo Madagascar và Réunion vào năm 1770–1772. Commerson tiếp tục gặp vấn đề nghiêm trọng về sức khỏe, và ông qua đời ở Mauritius vào tháng 2 năm 1773. Lúc đó, tài chính hai người có trên đảo đã cạn kiệt, người bảo trợ Poivre bị điều về Paris. Baret đã tự lập một cách độc lập, được cấp tài sản ở Port Louis vào năm 1770.[46]